Um einige der größten Herausforderungen des 21. Jahrhunderts zu lösen, wie die Erzeugung sauberer Elektrizität oder die Entwicklung von Hochtemperatur-Supraleitern, müssen wir neue Materialien mit spezifischen Eigenschaften entwickeln. Um dies auf einem Laptop zu erreichen, ist die Simulation von Elektronen erforderlich, den subatomaren Teilchen, die steuern, wie sich Atome zu Molekülen verbinden, und die auch für den Stromfluss in Festkörpern verantwortlich sind. Trotz jahrzehntelanger Bemühungen und mehrerer bedeutender Fortschritte bleibt die genaue Modellierung des quantenmechanischen Verhaltens von Elektronen eine offene Herausforderung. Nun, in einem Papier (Open-Access-PDF), veröffentlicht in Science, schlagen wir DM21 vor, ein neuronales Netzwerk, das in weiten Teilen der Chemie modernste Genauigkeit erreicht. Um den wissenschaftlichen Fortschritt zu beschleunigen, nutzen wir auch Open Sourcing Code damit jeder es nutzen kann.
Vor quick einem Jahrhundert schlug Erwin Schrödinger vor seine berühmte Gleichung bestimmen das Verhalten quantenmechanischer Teilchen. Die Anwendung dieser Gleichung auf Elektronen in Molekülen ist eine Herausforderung, da sich alle Elektronen gegenseitig abstoßen. Dies erfordert offenbar die Verfolgung der Wahrscheinlichkeit der Place jedes Elektrons – eine bemerkenswert komplexe Aufgabe, selbst für eine kleine Anzahl von Elektronen. Ein großer Durchbruch gelang in den 1960er Jahren, als Pierre Hohenberg und Walter Kohn erkannten, dass es nicht notwendig ist, jedes Elektron einzeln zu verfolgen. Stattdessen muss man die Wahrscheinlichkeit für kennen beliebig Das Vorhandensein eines Elektrons an jeder Place (dh die Elektronendichte) reicht aus, um alle Wechselwirkungen genau zu berechnen. Kohn erhielt einen Nobelpreis für Chemie Nachdem er dies bewiesen hatte, begründete er die Dichtefunktionaltheorie (DFT).
Obwohl DFT beweist, dass eine Abbildung existiert, ist die genaue Natur dieser Abbildung zwischen Elektronendichte und Wechselwirkungsenergie – das sogenannte Dichtefunktional – seit mehr als 50 Jahren unbekannt und muss angenähert werden. Obwohl die DFT grundsätzlich eine Näherungsebene beinhaltet, ist sie die einzige praktische Methode, um zu untersuchen, wie und warum sich Materie auf mikroskopischer Ebene auf eine bestimmte Weise verhält, und ist daher zu einer der am weitesten verbreiteten Techniken in der gesamten Wissenschaft geworden. Im Laufe der Jahre haben Forscher viele Annäherungen an die genaue Funktion mit unterschiedlichem Genauigkeitsgrad vorgeschlagen. Trotz ihrer Beliebtheit weisen alle diese Näherungen systematische Fehler auf, da sie bestimmte entscheidende mathematische Eigenschaften des exakten Funktionals nicht erfassen.
Indem wir das Funktional als neuronales Netzwerk ausdrücken und genau diese Eigenschaften in die Trainingsdaten integrieren, lernen wir Funktionale ohne wichtige systematische Fehler – was zu einer besseren Beschreibung einer breiten Klasse chemischer Reaktionen führt.
Wir gehen speziell auf zwei seit langem bestehende Probleme mit traditionellen Funktionalen ein:
- Der Delokalisierungsfehler: Bei einer DFT-Berechnung bestimmt das Funktional die Ladungsdichte eines Moleküls, indem es die Konfiguration der Elektronen ermittelt, die die Energie minimiert. Somit können Fehler im Funktional zu Fehlern in der berechneten Elektronendichte führen. Die meisten vorhandenen Dichtefunktionalnäherungen bevorzugen Elektronendichten, die unrealistisch über mehrere Atome oder Moleküle verteilt sind, anstatt korrekt um ein einzelnes Molekül oder Atom lokalisiert zu sein (siehe Abbildung 2).
- Brechen der Spinsymmetrie: Bei der Beschreibung des Aufbrechens chemischer Bindungen neigen bestehende Funktionale dazu, unrealistischerweise Konfigurationen zu bevorzugen, in denen eine grundlegende Symmetrie, bekannt als Spinsymmetrie, gebrochen ist. Da Symmetrien eine entscheidende Rolle für unser Verständnis von Physik und Chemie spielen, offenbart dieser künstliche Symmetriebruch einen großen Mangel an bestehenden Funktionalen.
Im Prinzip kann es bei jedem chemisch-physikalischen Prozess, der eine Ladungsbewegung beinhaltet, zu Delokalisierungsfehlern kommen, und bei jedem Prozess, bei dem es um das Aufbrechen von Bindungen geht, kann es zu einem Bruch der Spinsymmetrie kommen. Ladungsbewegungen und Bindungsbrüche sind für viele wichtige technologische Anwendungen von zentraler Bedeutung, aber diese Probleme können auch zu einem massiven qualitativen Versagen von Funktionalen bei der Beschreibung einfachster Moleküle wie Wasserstoff führen. Da es sich bei DFT um eine so entscheidende Technologie handelt, ist es wichtig, Funktionale zu entwerfen, die diese einfache Chemie richtig darstellen, bevor man sie mit der Erklärung wesentlich komplexerer molekularer Wechselwirkungen beauftragt, wie sie beispielsweise in einer Batterie oder Solarzelle auftreten können.
Diese seit langem bestehenden Herausforderungen hängen beide damit zusammen, wie sich Funktionale verhalten, wenn sie mit einem System konfrontiert werden, das „fraktionierten Elektronencharakter“ aufweist. Durch die Verwendung eines neuronalen Netzwerks zur Darstellung des Funktionals und die Anpassung unseres Trainingsdatensatzes zur Erfassung des Bruchteilelektronenverhaltens, das für das genaue Funktional erwartet wird, stellten wir fest, dass wir die Probleme der Delokalisierung und Spinsymmetriebrechung lösen konnten. Unsere Funktion erwies sich auch bei umfassenden, groß angelegten Benchmarks als äußerst genau, was darauf hindeutet, dass dieser datengesteuerte Ansatz Aspekte der genauen Funktion erfassen kann, die bisher schwer fassbar waren.
Computersimulationen spielen seit Jahren eine zentrale Rolle im modernen Ingenieurwesen und ermöglichen es, verlässliche Antworten auf Fragen wie „Wird diese Brücke stehen?“ zu geben. zu „Wird diese Rakete es ins All schaffen?“ Da sich die Technologie zunehmend der Quantenskala zuwendet, um Fragen zu Materialien, Medikamenten und Katalysatoren zu untersuchen, einschließlich solcher, die wir noch nie gesehen oder uns vorgestellt haben, verspricht Deep Studying, Materie auf dieser quantenmechanischen Ebene genau zu simulieren.
